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我所实现单原子催化剂配位环境调控

  近日,我所催化与新材料研究室王爱琴研究员、张涛院士团队与清华大学李隽教授合作,发展了一种乙二胺络合-惰性气氛快速热处理的单原子催化剂制备新方法,在不改变单原子分散的前提下,可以精细调控单原子中心的配位环境,从而建立了单原子配位环境、电子结构和催化性能之间的关系。

  2011年,张涛研究团队与李隽和美国亚利桑那州立大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了Pt1/FeOx单原子催化剂,并在此基础上提出了“单原子催化”的概念(Nat. Chem.)。在短短8年的时间里,单原子催化迅速成为催化领域的研究前沿(Nat. Rev. Chem.,2018;Natl. Sci. Rev., 2018;Chem. Rev.,2019)。作为一类特殊的负载型金属催化剂,单原子催化剂中活性金属原子通过与周围载体上的原子形成化学键从而达到单原子分散。但不同于金属有机配合物,单原子催化剂中的这种刚性连接结构使得调变单原子中心的配位环境非常困难。

  在前期研究工作的基础上(Nat.Commun.,2014;Chem. Sci.,2017;J. Am. Chem. Soc.,2017),王爱琴和张涛团队通过创新催化剂制备方法,发展了一种乙二胺络合-惰性气氛快速热处理制备单原子催化剂的方法,不仅获得了较高负载量单原子Pt1/Fe2O3-T(T:500°C-600°C)催化剂,而且通过调节快速热处理温度可以在不改变Pt单原子分散的前提下,精细调控单原子Pt中心的配位环境:热解温度越高,单原子Pt中心的Pt-O配位数越低。科研人员进一步将单原子Pt中心的第一壳层Pt-O的配位数作为预测Pt活性中心的电子状态以及催化加氢活性的描述符:Pt-O的配位数越低,Pt的平均氧化态越低,催化剂的加氢活性则越高。这种活性金属中心配位环境的可调性使单原子催化剂成为连接均相催化和多相催化之间的桥梁,为设计兼具高活性与高选择性的加氢催化剂开辟了新途径。

  上述研究工作得到国家自然科学基金委项目、科技部项目、中科院能源化学战略性先导科技专项(B)的资助,并于近日发表在《自然-通讯》(Nat. Commun.)上。同时,这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。(文/图 任煜京)

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