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我所直接测量大气中顺式2C克里奇中间体的单分子反应速率

  近日,我所董文锐研究员和杨学明院士团队直接测量大气中顺式2C克里奇中间体 (Criegee Intermediate) syn-CH3CHOO 的单分子反应速率,揭示了OH自由基为大气中syn-CH3CHOO反应的主要产物。

  

  OH自由基可以氧化大气中绝大部分的污染物,是大气重要的清洁剂,其日间来源主要是臭氧经光解产生的O(1D)与水的反应,而烯烃的臭氧氧化被认为是夜间OH自由基的重要来源,该过程主要是通过反应中间产物-克里奇中间体-的单分子反应实现的。

  由于实验手段的限制,作为克里奇中间体的模型体系,syn-CH3CHOO的单分子反应速率一直没有被直接测量。而且,不同的实验结果之间以及不同的理论方法之间,结果相差数倍。因此,很难将其应用于大气模型来估计克里奇中间体对大气的影响。在本工作中,科研人员发展了高重频激光诱导荧光的实验方法,在更高精度上测量了syn-CH3CHOO的单分子反应速率。结果表明,syn-CH3CHOO的单分子反应速率要快于其参与的双分子反应的速率。单分子反应是大气中syn-CH3CHOO的主要消耗过程,揭示了OH自由基为大气中syn-CH3CHOO反应的主要产物。该实验方法也为研究更加复杂的克里奇中间体的单分子及双分子反应提供了可能。

  该工作得到中科院能源化学战略性先导科技专项(B)、国家自然科学基金委动态化学前沿研究中心、自然科学基金面上项目的支持,并于近日发表在《物理化学快报》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。(文/图 周小虎)

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